何莉萍，辛宇航，杨金，夏凡，李琦，江楠，肖咏坤，刘丹凤
（1.湖南大学机械与运载工程学院，湖南长沙 410082；
2.车辆排放与节能重庆市重点实验室，重庆 401122；
3.中国汽车工程研究院股份有限公司，重庆 401122）
汽车制造业是我国经济增长的重要产业之一.汽车已成为人们出行的重要交通工具.相关资料显示，人们平均每天在车内待115 min［1］，在交通拥堵的地区用车时间可能更长［2］.车内空间较小且构成复杂，是一种特殊的室内微环境.现代汽车厂商和用户对车内空气质量尤为关注，车内挥发性有机化合物（Volatile Organic Compounds，VOCs）影响车内空气质量，危害乘员健康和行车安全.车内VOCs 是指熔点低于室温而沸点为50～260 ℃的挥发性有机化合物，主要包括甲醛、甲苯、二甲苯、苯及苯乙烯等有害物质.这些有害物质主要来自车内内饰零部件，如仪表板、座椅、门板、地毯和顶棚等.车内VOCs 超标会严重影响车内空气质量，从而危害驾驶员和乘员的呼吸、循环和神经系统，引发“驾驶综合征”并影响行车的安全性［3-4］.目前，世界卫生组织已明确将车内VOCs 等有害气体污染与高血压、艾滋病等共同列入人类健康的十大危害之一［5］.因此，国内外均制定和颁发了车内VOCs 测试及评价标准的相关法规［6-9］，如德国PV3938 标准、日本《车内VOC 试验方法》、俄罗斯《GOST R51206—2004 标准》以及我国《车内挥发性有机物和醛酮类物质采样测定方法》（HJ/T 400—2007），并开展基于VOCs 的车内空气质量评价研究［10-11］.
汽车VOCs溯源分析是降低整车VOCs和提高整车空气质量的重要途径，与汽车主机厂及其零部件供应商的绿色正向设计以及VOCs 的逆向管控密切相关.为此，国内外学者从试验和理论方面开展了VOCs溯源研究.Yang 等［12］、胡懿等［13］和梁波等［14］通过实验检测不同材料散发的某种单一VOCs 组分质量浓度，比较各材料散发的该VOCs组分质量浓度大小，确定对该VOCs 组分贡献最大的车内材料；
LU¨等［15］以及徐永新等［16］通过实验检测了不同零部件散发的某种VOCs组分质量浓度，通过比较不同零部件散发的该VOCs 组分的质量浓度大小，确定对该VOCs 组分贡献度最大的零部件.从零部件角度来开展整车VOCs 溯源的理论方法主要有2 种：李人哲等［17］、娄金分等［18］采用匹配分析方法，通过将第i种VOCs组分质量浓度除以各VOCs质量浓度总和计算出VOCs组分i对整车VOCs贡献权重Ki，再将n种VOCs 组分的权重Ki（i=1，2，…，n）与第j种零部件散发的n种VOCs 组分质量浓度对应相乘并求和，从而获得该零部件对整车VOCs的贡献度，再依据贡献度值的大小来溯源分析并寻求对整车VOCs 贡献度大的零部件；
Liang 等［19］、朱振宇等［20］采用化学质量平衡模型分析法，基于各零部件散发的VOCs组分质量浓度有明显的差别和零部件散发VOCs 之间没有相互作用等假设，建立了计算各零部件对整车VOCs贡献度的方程组，并通过最小二乘法求解车内零部件对整车VOCs的贡献度.
分析上述车内VOCs溯源研究不难发现，前期的实验检测研究主要从单一VOCs组分方面进行溯源，并不是以综合考虑零部件各种VOCs 组分的方式进行溯源.现有的VOCs 溯源理论方法中，往往以某VOCs组分质量浓度占各VOCs质量浓度总和的比重作为对整车VOCs 贡献权重，仅仅从某种VOCs 组分的质量浓度角度考虑其对整车VOCs的贡献度.事实上，不同VOCs 组分具有不同的国标限值，国标限值反映了某种VOCs组分的危害程度以及对整车VOCs的重要性.综合考虑某种VOCs组分浓度大小和危害性两方面的整车VOCs 权重研究值得开展.另外，在整车微空间环境中，各个零部件中所含VOCs的组分种类和大小不同，这些VOCs组分在扩散过程中对整车VOCs的贡献存在交互作用和协同影响效应［21］，考虑零部件散发的VOCs 之间协同效应的溯源理论方法尚未见报道.
鉴于此，本文首次尝试建立一种能够反映零部件散发VOCs 的交互协同效应的零部件-整车VOCs溯源分析数学模型；
基于国标限值从质量浓度和危害度两方面探讨某种VOCs组分对整车VOCs贡献权重；
采用多目标决策法和三角模糊数语义学定义理论，寻求一种可以定量求解多级VOCs溯源分析数学模型中各级影响权重和多级组合权重的理论方法.旨在完善和丰富车内VOCs溯源的理论与方法，为整车低VOCs 正向绿色设计和逆向管控提供技术支撑.此外，本研究以某款车型及其内饰零部件VOCs质量浓度实测值为依据开展了案例验证研究.
1.1 建立车内VOCs多级溯源分析数学模型
本文通过分析讨论车内VOCs 的主要来源与危害性相对较大的VOCs 组分［22-23］，确定整车VOCs 中危害大的主要成分分别为甲醛、乙醛、乙苯、甲苯及二甲苯，这些VOCs组分的主要来源是座椅、地毯、仪表板等内饰零部件.综合考虑各种零部件（座椅、地毯、仪表板等）散发的VOCs 主要组分（二醛三苯）之间的交互作用和协同影响效应，首次建立了综合考虑零部件-整车的VOCs 多级溯源分析数学模型，如图1 所示.VOCs 多级溯源分析数学模型中Cj代表散发污染物VOCs 的零部件（j代表整车中某一种零部件，j=1，2，…，m），这些零部件对整车中某一种VOCs组分（Bi，i代表某一种VOCs组分，i=1，2，…，n）都有大小不一的贡献，零部件（Cj）对整车VOCs 组分（Bi）的贡献是多个零部件散发VOCs交互作用的体现.在分析模型中，假设某一种零部件（Cj）对某一种VOCs组分（Bi）的贡献权重为Pij，第i种VOCs组分（Bi）对整车VOCs 的贡献权重为fi，本研究中fi将不再是将第i种VOCs组分质量浓度除以各VOCs质量浓度总和的比值，而是从质量浓度和危害度两方面综合考虑某种VOCs组分对整车VOCs贡献权重.
图1 综合考虑零部件-整车的VOCs多级溯源分析数学模型Fig.1 Mathematical analysis model for multi-level VOCs traceability considering parts and a whole vehicle
1.2 VOCs溯源定量分析理论方法
为了定量分析确定VOCs 溯源分析数学模型的Pij和fi，提出了一种综合应用多目标决策法和三角模糊数语义学定义的多级VOCs 溯源数学模型定量分析方法.
基于M（l，m，u）三角模糊数原理，确定反映不同零部件对某一种VOCs 组分贡献相对大小以及各VOCs 组分对整车VOCs 贡献相对大小的VOCs 溯源分析的三角模糊数语义学定义（表1）.三角模糊数M中的l、u分别是模糊数的下界和上界，当m＞1 时，从B～C层面来看，视为某零部件对某种VOCs组分的贡献大于另一零部件，从A～B层面来看，视为某VOCs组分对整车VOCs 的贡献大于另一VOCs 组分；
当m＜1时则相反［24-25］.
表1 VOCs溯源分析的三角模糊数语义学定义Tab.1 Semantic definition of triangular fuzzy number for VOCs traceability analysis
依据表1，应用多目标决策方法［26］构建车内VOCs 多级分析模型中求解各级权重因子的成对比较矩阵.通过比较各VOCs组分质量浓度值与国标限值之间的比值，可以构造第i种VOCs对整车VOCs贡献权重fi的成对比较矩阵A～B，从而求解fi；
通过比较各零部件散发各VOCs组分质量浓度大小，可以求解第j种零部件对第i种VOCs 组分贡献权重Pij的成对比较矩阵B～C，从而分析判断各种VOCs 组分对整车VOCs 贡献度大小序次，确定哪一种VOCs 组分的危害性最大.
三角模糊数M1、M2的计算遵守下列理论法则：
在上述理论基础上，求解多级VOCs溯源数学模型中权组合权向量，从而判断哪种零部件对整车VOCs 贡献最大，为整车VOCs 的溯源以及企业降低汽车零部件VOCs 提供决策依据.表2 为整车VOCs溯源分析中各级权重.
表2 整车VOCs溯源分析中各级权重Tab.2 Weight factors at all levels for VOCs traceability in a whole vehicle
表2 中的初始权重值应用模糊数学理论中的权重计算公式（6）计算［27］：
初始权重值是由li、mi、ui构成的三角模糊数，依据模糊数学理论中的去模糊化公式（7）［28］和常用的归一化公式（8）进行去模糊化和归一化处理.
基于零部件-整车的车内VOCs多级定量溯源分析数学模型权重向量依据公式（9）计算：
式中：Pji×fi为第j种零部件中VOCs 组分i下对整车VOCs的贡献；
ωj为零部件j对整车VOCs贡献的权重.
各零部件对整车VOCs贡献组合权重向量为：
依据本文提出的综合零部件-整车的VOCs多级溯源分析数学模型，建立从零部件到整车的案例车型VOCs多级溯源分析模型，如图2所示.
图2 案例车型VOCs多级溯源分析模型Fig.2 Multi-level traceability analysis model of VOCs in the case model
案例车型中零部件散发的主要VOCs 组分及其质量浓度采用采样袋法检测.测试条件和步骤如下（ISO 12219-2—2012）：1）预处理.将零部件放入2 000 L 采样袋，充入50%氮气.然后将密封的采样袋放入恒温箱中，在65 ℃下加热2 h.2）气体采集.利用TENEX 管与DNPH 管吸附采样袋中的苯烃类物质和醛酮类物质.3）仪器分析.采用气质联用（ATDGC/MS）仪器以及高效液相色谱（HPLC）仪分别检测苯烃类物质质量浓度和醛酮类物质质量浓度［29］.采样袋法示意图如图3 所示，各VOCs 质量浓度检测结果如表3所示.
表3 案例车型中零部件散发的主要VOCs组分及其质量浓度值Tab.3 The main emitted VOCs components and concentrations of the parts in the case model
2.1 计算各零部件对VOCs组分的贡献权重
以二甲苯计算为例，对比各零部件散发二甲苯的质量浓度值，并基于三角模糊数语义学定义（如表1 所示），建立了5 种零部件对二甲苯贡献的成对比较矩阵，即B1～C.
同理，对不同VOCs 组分下的各零部件进行对比，构建各零部件对每种VOCs组分贡献的成对比较矩阵.
根据式（6）求解仪表板对二甲苯贡献的初始权重：
通过式（7）和式（8）进行去模糊化和归一化处理，最终获得仪表板对二甲苯的贡献权重为0.122.
同理可以获得前排座椅、后排座椅、地毯和顶棚对二甲苯的贡献权重分别为0.139、0.139、0.171 和0.429.
在此基础上，可以得到反映5 种零部件对二甲苯贡献的权重向量：
以此类推，可以求解获得5 种零部件对甲苯、乙苯、甲醛和乙醛组分贡献的权重向量分别为：
2.2 计算各种VOCs组分对整车VOCs的贡献权重
依据整车测定的各VOCs质量浓度值，求其与对应的国标限值的比值，可以得到整车中各VOCs组分的超标倍数，如表4所示.
表4 车内各项VOCs组分的超标倍数表Tab.4 Exceedance multiples of each VOCs component in the vehicle
依据车内各项VOCs 指标的超标倍数和表1 中三角模糊数语义学定义，计算各种VOCs组分对整车VOCs贡献大小的成对比较矩阵A～B.
根据公式（6）求出各种VOCs 组分对整车VOCs的贡献初始权重.以二甲苯计算为例：
通过式（7）和式（8）去模糊化以及归一化，求得二甲苯对整车VOCs贡献权重为0.125.
同理可求得甲苯、乙苯、甲醛和乙醛对整车VOCs贡献权重分别为0.178、0.099、0.344和0.254.
由此可得，各VOCs 组分对整车VOCs 贡献的权重向量为：
2.3 计算各零部件对整车VOCs贡献的组合权重
根据上述分析计算，得到案例车型车内VOCs溯源各级权重数据如表5所示.
表5 案例车型车内VOCs溯源各级权重数据表Tab.5 In-vehicle VOCs traceability weight at all levels in the case model
根据式（9）计算获得仪表板对整车VOCs贡献的组合权重为：
同理可得前排座椅、后排座椅、地毯和顶棚对整车VOCs 贡献的组合权重分别为0.294、0.225、0.166和0.158.组合权向量为：
由此可见，前排座椅对整车VOCs 贡献度最大，其次是后排座椅，然后是地毯，仪表板和顶棚影响最小.结合表3，不难发现，从零部件到整车的多级VOCs 分析溯源体系中，整车VOCs 不是某一零部件所含各种VOCs 组分质量浓度的简单叠加.表3 中VOCs 组分质量浓度简单叠加最大值对应的是仪表板和顶棚，但是，当考虑各个零部件中污染物（VOCs）在扩散过程中相互作用后，依据本文提出的零部件-整车车内VOCs多级溯源分析数学方法求解得出的结果是前排座椅对整车VOCs贡献最大.
鉴于溯源分析表明，该款车型的VOCs主要来源是汽车座椅，因此可以考虑针对座椅零部件从材料和工艺上加以改进.在材料选择方面，禁用或少用聚甲醛树脂材料，并开发和使用新型环保型黏合剂/密封胶；
座椅发泡工艺中选择环保型发泡剂和反应型胺类催化剂，提高反应率是降低VOCs 的主要改善方向.座椅零部件成型之前对原材料进行适当烘烤加热，可以有效释放材料中的VOCs，降低座椅零部件后期使用中的VOCs释放［30］.
本文提出了一种从零部件到整车的VOCs 多级溯源分析新方法，综合考虑零部件散发VOCs的交互协同效应以及各VOCs组分的危害程度，是一种更为完善精确的车内VOCs溯源分析方法.该方法可以定量计算从零部件到整车的各级组合影响权重，并确定各零部件对整车VOCs 的贡献度大小及影响等级次序.
采用所提出的综合零部件-整车VOCs多级溯源分析数学模型与方法开展案例分析得出：案例车型的主要零部件仪表板、前排座椅、后排座椅、地毯及顶棚对整车VOCs 的贡献权重分别为0.157、0.294、0.225、0.166、0.158.前排座椅是对整车VOCs 贡献度最大的零部件，需要从制造材料和工艺方面进行改进.另外，案例车型中二甲苯、甲苯、乙苯、甲醛及乙醛对整车VOCs 的影响权重向量F=［0.125，0.178，0.099，0.344，0.254］，表明该案例车型中VOCs 组分危害程度大小的排序为甲醛＞乙醛＞甲苯＞二甲苯＞乙苯.
本文提出的综合零部件-整车的VOCs多级溯源分析数学模型与方法可望为主机厂和零部件供应商从零部件开展VOCs溯源管控提供理论指导.
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