余灏，黄雪梅，易明建
（1.安徽省环境科学研究院，安徽 合肥 230071；
2.安徽建筑大学 环境与能源工程学院，安徽 合肥 230601）
研究表明，空气污染对于人类健康、植被生长和交通安全等都有诸多负影响。尽管在治理方面取得了显著成就，但中国的空气质量仍然令人担忧，特别是在冬季。其中尤其以大气细颗粒物为代表的大气污染物因其粒径小、危害大等特点成为城市环境质量最主要的污染物。
利用包含科学与系统的物理化学过程的空气质量模型进行数值模拟预报已成为十分重要的技术方法。空气质量模型用数学方法来模拟影响大气污染物的扩散和反应的物理和化学过程，在分析大气污染时空演变规律、内在机理、成因来源等领域已经得到了广泛应用。冯震等选取内蒙古6个具有代表性城市颗粒物浓度的监测数据与预报数据进行对比分析，得到实际监测数据变化趋势与WRF-CAMQ模式模拟预测结果显著相关，证实模式对霾天气、AQI预报等环境业务具有借鉴和指导意义。另有诸多研究表明，霾污染事件日益频发不仅仅和污染源的排放量增加有关系，而且同气象条件与周围污染源的贡献也有密切联系。利用WRF-CAMQ模型可以考虑气象与大气污染的双向反馈，从较大尺度上去分析污染成因。郭庆元等利用空气质量模式CAMx、颗粒物源解析模块PSAT并融入多种来源数据得到量化排放清单来研究西安地区一次PM重度污染过程中的本地及区域传输贡献率，研究表明，模式的模拟精度合理，观测值与模拟的相关系数达到0.78，FAC2达到95%。陈颢元等利用京津冀和长三角的一次重污染过程中的气象数据和空气质量数据，并结合WRF-CMAQ模式情景分析法模拟分析了区域传输和局地累积在此次污染事件的作用。研究结果表明，从重污染前期到累积阶段，长三角地区本地贡献明显下降，受京津冀地区的贡献率却由15%～20%提高到20%～30%。国内外对PM重污染的研究主要侧重于时间周期较长的PM污染过程研究，而对短期的PM污染过程相对关注较少。目前国内大气污染治理整体形势良好，关注局部、短时的颗粒物污染事件，提高地方的颗粒物污染防治准确性是目前形势所需。
作者利用WRF-CAMQ模型从大空间尺度上模拟分析了宣城市及周边省市的污染物特征和对应的气象条件，从监测结果、气象要素相关性、污染过程模拟等多个层面进行分析，解释了宣城市开发区子站短时间内细颗粒物污染形成与消散原因，为提高大气污染防治针对性和准确性提供了可行的技术方法，服务于环境质量的持续 改善。
本文所采用宣城市环境空气质量数据来自按照当地环境监测站点的日常监测。环境监测站 点按照相关国家标准和行业技术规范要求建设，监测站点日常发布环境空气质量监测结果包括SO、NO、CO、O、PM、PM的1小时平均浓度。以1小时平均浓度为基础，按照《环境空气质量评价技术规范（试行）》（HJ 663—2013）的规定，对1小时平均浓度进行统计平均、有效性和完整性检验、修约等处理后，可以进一步计算得到各项污染物的日平均浓度、月平均浓度等，进行环境空气质量的评价分析与研究。
宣城市区范围内一共有3个站点，所提供的污染物浓度数据样本数量小，且空间分布相对分散，站点间直线距离约4～5 km，这样的分布对于分析污染发展过程和成因明显存在分辨率太低的问题。因此，本文还采用了环境空气质量数值模型WRF-CMAQ对污染过程的天气条件和污染物浓度变化情况进行了模拟计算，从而在更大空间范围、更高的分辨率网格上对这一次污染时间进行全面的分析。
公共多尺度空气质量模型（Community multiscale air quality，CMAQ）针对中、小尺度天气系统的气象过程，对污染物的传输、扩散、迁移转化过程的影响，对区域尺度相互影响的污染物及污染物的各种气相变化进行模拟，分析污染物的液相变化、干湿沉降、非均相变化、气溶胶的形成等过程对浓度分布的影响。天气研究和预报模型（Weather research and forecasting model，WRF）是由美国国家海洋和大气管理局研发的新一代空气质量模型，采用高度模块化和分层设计，重点考虑水平分辨率1～10 km从云尺度到天气尺度的天气预报与研究模型。利用WRF模拟产生气象场驱动CMAQ模拟计算大气中各类污染物的浓度，是国内外通用的环境空气质量模拟方案之一，这一模拟系统也称为WRF-CMAQ。
2.1 PM2.5污染概况
通过对2021年1月1日至1月2日安徽省宣城市开发区子站点监测数据的分析显示：1日8～9时、2日6～7时这两个时段出现了颗粒物浓度的突然升高，如图1所示。图1中除开发区子站外，同时还提供了宣城市鳌峰子站、敬亭山子站两个国控站点的PM小时浓度曲线，图1（a）所示。图1中可以明显地观察到，三个站点监测大的PM小时浓度短时间内显著增加，最大增幅达到增长前浓度的三倍。同时也可以发现，在经历了约2个小时的PM污染过程后，PM浓度又快速回落到接近突然升高之前的水平。
图1 三个不同站点PM2.5、PM10、NO2每小时平均浓度 变化
图1（b）、（c）提供了宣城市三个监测站点的PM和NO每小时浓度变化曲线。横向比较三个子站的监测数据可以看到，1月1日和2日特定时段颗粒物污染物浓度突然升高的现象在三个子站同时存在。三个监测站PM的平均增幅为61.7μg/m，最大增幅出现在开发区子站1日8时，达到了99μg/m，增幅为73.8μg/m；
PM的平均增幅为69.7μg/m，鳌峰子站、开发区子站1日9时分别增加至122μg/m、132μg/m，增幅为85.8μg/m、98.6μg/m，敬亭山子站的PM增幅小于另外两个站点。NO的浓度特点主要表现在具有很强的日变化，与颗粒物浓度变化关联性不大。上述数据说明此次PM浓度的突然增加在宣城市范围内具有一致性。这种大尺度范围的大气颗粒物污染过程一般不只是站点周边环境变化等局地因素的作用，应当从更大空间尺度范围来研究其形成原因。
2.2 污染空间尺度范围
为了进一步从更大尺度分析区域颗粒物浓度的变化及形成原因，利用宣城市、铜陵市和芜湖市三个城市的PM、PM和NO每小时浓度监测数据，绘制浓度变化曲线如图2所示。从三个城市结果横向比较可以看到，在宣城市出现PM小时浓度突然升高时，其临近的芜湖市和铜陵市均没有出现PM浓度的明显升高。从这个结果可以推断，宣城市范围内的这一次污染范围被限制在宣城市区及周边较小的空间范围内，周边城市如铜陵、芜湖并没有出现类似现象。
图2 三个不同城市PM2.5、PM10、NO2每小时平均浓度 变化
基于以上对PM污染空间尺度的分析，可以发现这是一个较为特殊的污染案例。现有的大量研究结果认为，我国中东部地区冬季颗粒物污染事件大多具有较大的空间尺度范围，有时候还存在较为明显的远距离传输过程。宣城市所处的地理位置，由于来自北方气流南下受到皖南山区地形阻滞作用，其污染特征常常表现出与其北部地区的空间连续性和时间滞后性，但这一次污染过程显然不同。因此，本文研究工作针对这一特殊的污染案例，利用WRF-CMAQ空气质量模型模拟了更大尺度范围的天气条件和污染分布情况来进行分析。
2.3 污染的形成发展过程
以1月2日污染过程为例，WRF-CMAQ模拟计算比较准确地还原了这一次PM污染过程。从图3模拟结果来看，污染起始于宣城市东北方向，随着时间推移污染气团逐渐向西扩展，这一过程中在开发区子站附近形成PM浓度较高的中心，随后这一污染中心在几个小时内又很快逐渐减弱。模拟结果显示的污染过程特征为：（1）污染区域存在移动过程，开发区东北偏东方向为污染气团上游；
（2）在污染气团移动推进到开发区子站时，污染加重，PM浓度进一步升高。结合污染特点分析：本次突发性PM浓度升高在空间上与大气环流特征相关；
在时间上受夜间边界层高度下降影响。在这些不利因素综合影响下污染物扩散受阻，使得PM短时间内突然升高。
图3 1月2日开发区子站周边PM2.5分布变化
上文分析结果表明，此次过程具有污染过境传输的特点。为了从更大空间尺度上分析这一次污染过程的原因，图4是数值模拟的9 km×9 km网格的PM浓度分布，模拟范围扩大到包括安徽省及周边省市。从图中可以看到，区域的污染中心在鲁南苏北皖北一带，由于整个区域处几乎静风状态，污染累积使得中心区域PM浓度逐渐升高。随后环流发生变化，在苏中和皖南一带东北风开始加速，相对宣城市位置的主导风上游正好是前期污染浓度高中心所在的鲁南和苏北地区，污染区域随着主导风向下游移动影响到宣城市。
图4 1月2日区域污染过程模拟结果
在安徽省南部，污染区域主要集中在沿江带状地带，宣城市正好位于PM高值区域和低值区域的过渡和交界区域，污染气团侵入宣城市范围较小，时间也较短，对应的污染过程浓度变化大、持续时间短，这与站点监测到的PM浓度变化特征一致。因此，大气环流变化是此次PM突发污染的主要原因。
2.4 污染与气象要素的关系
表1是2020年12月1日至2021年1月2日PM浓度与各气象要素相关系数表。表中数据结果显示存在以下几个规律性特点：PM浓度高时对应气压偏低、温度偏高、风速偏低。以上PM与三个气象要素的关系特征，对应了皖南地区冬季PM污染的一般性外部天气条件。当冷空气较弱时，当地气温回升、弱风，且以天气尺度低压辐合环流系统为主，大气扩散能力较弱，较容易因为PM的积累造成浓度升高。从图5中风速风向与PM浓度的关系可以看到，当PM浓度较高时，风速较低。只有极个别的时刻，在较高的偏北风下也出现PM浓度较高的现象。
图5 风速风向与PM2.5浓度的关系
表1 PM2.5浓度与各气象要素相关系数表
因此，结合冬季较长时间里PM与气象要素的统计关系，可以发现宣城地区冬季PM污染形成原因主要是与当地一般性的大气环流结构相关。但是1月1～2日这一次污染过程的分析与模拟也发现，在特定条件下，某些天气尺度系统的移动会带来大气环流条件的突然改变，进而影响PM的浓度，这种情况给预报预警和提前开展应急增加了困难。
3.1 PM2.5日变化直方图
为进一步研究本次PM污染过程与秋冬季一般性污染过程的区别，利用开发区子站2020年12月1日至2021年1月3日的空气质量监测数据进行统计分析。数据被分为日均浓度小于50μg/m和大于或等于50μg/m分为两类，分别以自然日的24个时次统计的PM的小时平均浓度绘制日变化规律直方图，如图6所示。图中LT50为第一类，即日均浓度小于50μg/m的情况；
图中GE50为第二类，即日均浓度小于50μg/m的情况；
图中DIFF为两类类型的差值。
图6 自2020年12月1日至2021年1月2日统计的 日变化规律
3.2 PM2.5日变化规律
从图6可以得到：LT50类型，8点前后为一天当中PM浓度最高的时候，16点前后为一天当中PM浓度最低的时候，在这两个时段之间，PM浓度为缓慢变化的过渡阶段，另外2点前后PM浓度略有降低；
GE50类型，全天PM浓度变化幅度缩小，只有在13点前后PM浓度略有降低，而凌晨4点前后和傍晚20点前后PM浓度相对较高。这说明，开发区子站PM本底浓度在上午8点前后最高，如果遇到不利扩散条件，这个时间段也最容易形成污染过程。
为客观分析宣城市一次PM浓度突然升高的污染事件原因，经过对宣城市环境空气质量监测站点自2020年12月以来的PM监测结果的统计和对近期模拟预测的分析发现：
（1）这一次污染过程的直接原因是大气环流的变化，研究对象区域刚好位于一个较大尺度污染气团的西南边缘地带，气团的推移使得研究对象区域交替进入或者偏离污染气团控制，因而导致PM浓度的快速变化。
（2）长达一个月以上PM连续监测结果显示，宣城市所在区域PM浓度变化具有显著的日变化特征。在空气质量较好的日期，上午8点前后PM浓度达到一天的峰值；
当污染加重，该时段PM浓度升高幅度却小于一天当中的其它时间。这个特殊现象提示该区域可能存在非天气因素的固有人为排放源，这一信息将有助于当地环境管理机构有针对性地开展污染防治和环境保护工作。